层状钯氧化物高效催化过氧化氢直接合成

近日，熊海峰教授、黄小青教授与福州大学林森教授等合作，在过氧化氢直接合成的研究中取得重要进展：开发出高性能层状PdO催化剂用于H₂O₂的直接合成。相关成果以“Layered Pd oxide on PdSn nanowires for boosting direct H₂O₂ synthesis”为题在线发表于Nat. Commun. 2022, 13, 6072。

过氧化氢（H₂O₂）是一种绿色且不可或缺的氧化剂，被广泛用于多个领域。目前，工业上生成H₂O₂的主要方法为蒽醌法，存在工艺复杂等缺点。直接由氢气与氧气合成H₂O₂因原子效率高、制备方便、不产生污染物等优点受到关注，但该方法一直受限于催化剂的性能不佳。鉴于此，熊海峰教授和黄小青教授团队合作，在钯锡（PdSn）纳米线合金材料表面修饰钯氧化物层，所制备得到的合金催化剂表现出优异的H₂O₂直接合成性能。

通过两步法构建表面富钯修饰的PdSn纳米线合金，并采用快速退火法辅助，控制纳米线合金表面氧化物层的厚度，最终得到表面具有钯氧化合物层的PdSn纳米线合金催化剂（Pd_L/PdSn-NW）。实验结果表明，该催化剂上H₂O₂的合成速率和选择性分别高达528 mol/kg_cat/h和95.3%，优于文献已报道的众多催化剂。原位表征实验和理论计算进一步揭示，钯氧化物层表面双配位钯位点的存在以及催化剂对O₂、H₂和H₂O₂吸附能力的差异是其具有优异催化性能的原因。

该工作由熊海峰教授和黄小青教授共同指导完成。beat365正版唯一官网博士后李洪超为论文第一作者，博士后杜聪聪、张应，硕士生赵嘉飞共同参与该工作。陈明树、张洪良、傅钢、郑燕萍等老师对该工作的顺利开展给予了帮助。该项工作是继课题组前期报道“PdO筏”催化氧化甲烷工作（Nat. Catal. 2021, 4, 830-839）之后，关于PdO层状结构具有特殊热催化性能的新发现。研究工作得到国家高层次青年人才项目、国家自然科学基金（22072118、21973013）、beat365正版唯一官网固体表面物理化学国家重点实验室和醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室的资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33757-0